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Grenzflächen zwischen protonenleitenden ionischen Flüssigkeiten und katalytischen Elektroden

• Strukturelle und elektrochemische Analyse der elektrochemischen Doppelschicht

• In situ-Untersuchungen mittels optischer Spektroskopie

• Modellierung von Ionendynamik und Protonentransport

Um die Mechanismen der Sauerstoffreduktion und des Protonentransport in den von uns entwickelten Mitteltemperatur-Polymerelektrolytbrennstoffzellen, zu verstehen, analysieren wir die Grenzfläche zwischen ionischen Flüssigkeiten und katalytischen Oberflächen. Da ionische Flüssigkeiten aus geladenen organischen Molekülen bestehen zwischen denen sowohl elektrostatische Kräfte als auch sterische Effekte auftreten, sind ihre Eigenschaften grundlegend anders als die von klassischen wässrigen Lösungen. Insbesondere die elektrochemische Doppelschicht, die im Wesentlichen die Effektivität der Reaktionen in der Brennstoffzelle bestimmt muss daher mit hochauflösenden Methoden analysiert werden.


Wir setzen dazu Rasterkraftmikroskopie im Kraftspektroskopiemodus ein, womit sich nachweisen lässt, dass sich an elektrisch polarisierten Elektroden eine geordnete kristallartige Struktur aus alternierenden Anion- und Kationenschichten entsteht, die sich bis zu mehreren Nanometern in den Elektrolyt ausbreiten kann.

Schematische Darstellung der elektrochemischen Doppelschicht in ionischen Flüssigkeiten Abb. 1. Schematische Darstellung der elektrochemischen Doppelschicht in ionischen Flüssigkeiten [1].


Die Ordnung und Protonenleitfähigkeit der Grenzschicht hängt von dem Wassergehalt, der elektrischen Polarisierung sowie der Temperatur ab und wird daher in elektrochemischen in situ Testzellen charakterisiert. Dabei nutzen wir Fourier-transformierte Infrarotspektroskopie (FTIR), oberflächenverstärkte Ramanspektroskopie, sowie elektrochemische Impedanzspektroskopie. Diese Untersuchungsmethoden werden ergänzt durch theoretische Berechnungen mittels Dichtefunktionaltheorie und Molekulardynamik, auf deren Basis wir die entwickelten ionischen Flüssigkeiten hinsichtlich ihres Einsatzes in Brennstoffzellen weiter optimieren.

 

[1] C. Rodenbücher, K. Wippermann, C. Korte., Appl. Sci. 9,2207 (2019), https://doi.org/10.3390/app9112207