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Doppelperowskite als neuartige SOC-Elektrodenmaterialien

• Präparation von Modellsystemen
• Strukturelle und elektrochemische (in situ) Analyse
• Untersuchung von Grenzflächen zwischen ionischen und elektronischen Leitern

Festoxidzellen (Solid Oxide Cells, SOCs) sind als elektrochemische Energiewandler ein zentraler Bestandteil des zukünftigen, auf erneuerbaren Ressourcen basierenden, Energiesystems. Typischerweise arbeiten SOCs heutzutage bei Temperaturen bis zu 1000 °C, was hohe Ansprüche an die Beständigkeit der verwendeten Materialien stellt um Porenbildung oder Segregationseffekte innerhalb der Zellen, insbesondere im Elektrolysebetrieb, zu vermeiden. Daher würde die Verwendung von Festoxiden mit deutlich erhöhter ionische und elektronischer Leitfähigkeit als Elektrodenmaterial die Absenkung der Betriebstemperatur der SOC in Regionen unterhalb 750 °C und somit eine deutliche Effizienzsteigerung erlauben.

In unserer Abteilung untersuchen wir die grundlegenden Eigenschaften von Doppelperowskiten mit AA’B2O5+x Struktur, bei denen eine schichtartige Ordnung der beiden A-Platz-Kationen vorliegt. Da eine solche Struktur auch eine orientierte Anordnung von Sauerstoffleerstellen mit sich führt, wird eine hohe Sauerstoffionenleitfähigkeit bei gleichzeitig hoher elektronischer Leitfähigkeit erwartet. Um diesen Zusammenhang zwischen kristallografischer Struktur und elektrochemischen Eigenschaften genauer zu verstehen, führen wir Untersuchung an verschiedenen Modellsystemen durch.

Kristallographische Phasen des geordneten Doppelperowskits NdBaMn2O5+x in Abhängigkeit des Sauerstoffgehalts.Abb. 1. Kristallographische Phasen des geordneten Doppelperowskits NdBaMn2O5+x in Abhängigkeit des Sauerstoffgehalts

Gemeinsam mit unseren Kooperationspartnern führen wir die Synthese von Manganat-basierten Doppelperowskiten wie NdBaMn2O5+x als Dünnschichten, als Keramiken und als Einkristalle durch. An diesen wohldefinierten Systemen untersuchen wir, wie durch den Einfluss von Gradienten des elektrischen und chemischen Potentials Phasenumwandlungen induziert werden können. So kann durch thermische Behandlung unter reduzierenden Bedingungen der gemischte Perowskit AA’BO3 in den geordneten Doppelperowskit AA’B2O6 und dieser weiter in die reduzierte Phase AA’B2O5 überführt werden (Abb. 1).


Wir führen umfassende Materialanalysen der verschiedenen Phasen durch Röntgenbeugung, Infrarot-/Raman-Spektroskopie, Röntgen¬photoelektronen-spektroskopie und energiedispersive Elektronenspektroskopie in Kombination mit der elektrochemischen Analyse mittels Impedanzspektroskopie unter typischen Niedrigtemperatur-SOC Betriebsbedingungen durch. Basierend auf diesen experimentellen Ergebnissen entwickeln wir atomistische Modelle für den elektronischen und ionischen Transport.

Weiterführend konstruieren und analysieren wir SOC-Testzellen um die Transportprozesse an den Grenzflächen zwischen den Doppelperowskit-Elektroden und sauerstoffleitenden Festoxiden wie YSZ und CGO zu verstehen und Materialempfehlungen für langlebige SOC-Elektroden geben zu können.